通過電能將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值的工業(yè)產(chǎn)品即二氧化碳的電化學(xué)還原（CO2—RR），實(shí)現(xiàn)了電能的化學(xué)儲存，通過這種方式可以把二氧化碳變廢為寶。降低二氧化碳含量的同時(shí)，也增加了其商業(yè)價(jià)值。

CO2是有機(jī)物燃燒的最終產(chǎn)物，化學(xué)狀態(tài)相當(dāng)穩(wěn)定，因此活化CO2分子的能壘很高，需要較高的過電位才能促使電催化反應(yīng)發(fā)生。另一方面，電化學(xué)還原CO2反應(yīng)涉及多電子傳遞機(jī)理，不同反應(yīng)條件下可以生成一氧化碳、甲酸鹽、甲醇、乙烯、乙醇等多種產(chǎn)物。緩慢的化學(xué)反應(yīng)速率和伴隨的副反應(yīng)是有效還原CO2為特定產(chǎn)物的主要障礙。影響電化學(xué)還原CO2反應(yīng)的因素主要包括電極電勢、電催化材料、電解質(zhì)溶液和壓力溫度等，其中電催化材料對還原反應(yīng)的產(chǎn)物分布和選擇性起著決定性的作用。目前為止，能將CO2電化學(xué)還原為烴類和醇類的有效催化劑仍然絕大部分是銅基材料。
 

1、金屬納米催化劑
相比于傳統(tǒng)塊狀金屬，納米結(jié)構(gòu)的金屬電極一方面提高了比表面積，增加了催化活性位點(diǎn)的數(shù)量；另一方面，納米催化劑表面具有大量配位不飽和的位點(diǎn)，可以顯著提高催化活性，改善電催化性能。金屬納米催化劑的尺寸、結(jié)構(gòu)和形貌對CO2電化學(xué)還原反應(yīng)的效率和產(chǎn)物分布都具有非常重要的影響。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明：隨著顆粒尺寸的降低，特別是低于5nm時(shí)，H2和CO的選擇性上升，而CH4和C2H4的選擇性降低。

2、金屬合金催化劑
物質(zhì)中單個(gè)原子的電子特性會受附近原子的影響，在單金屬材料中摻雜其他金屬元素后，不同元素原子之間的相互作用會顯著改變其電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而改變中間產(chǎn)物在催化劑表面的吸附強(qiáng)度；此外，活性位點(diǎn)原子排列方式的變化也會改變中間產(chǎn)物與表面的吸附方式。例如，將銦電沉積到粗糙的銅表面，制備了Cu-In合金催化劑，用于電催化還原CO2，盡管相比于未沉積In的單金屬Cu電極，合金催化劑的電流密度并沒有明顯的提高，但合金催化劑抑制了析氫反應(yīng)的發(fā)生，顯著提高了CO的選擇性，在-0.7V的電位下，CO2轉(zhuǎn)化為CO的FE達(dá)到了95%，遠(yuǎn)高于單金屬Cu或In電極。

3、氧化物衍生的金屬催化劑
預(yù)先將金屬氧化，然后在反應(yīng)過程中進(jìn)行原位電化學(xué)還原是另一種對金屬電極改性，以提高其在CO2電化學(xué)還原反應(yīng)中催化性能的方法。據(jù)報(bào)道，通過提高氧化溫度和增長氧化時(shí)間，將Cu箔在空氣中退火處理后得到表面為Cu2O層的納米線形催化劑，該催化材料相比于多晶銅箔，電化學(xué)還原CO2的過電位降低了約0.5V。

4、金屬基復(fù)合催化劑

在電催化領(lǐng)域，金屬材料的研究最為廣泛，但普通金屬電極在CO2還原過程中依然存在電流效率較低、穩(wěn)定性不佳等缺點(diǎn)。具有高比表面積和電導(dǎo)率的碳材料由于易于修飾和功能化的特點(diǎn)，常被用作催化劑載體。將金屬負(fù)載在雜原子摻雜的碳材料上，金屬與載體的相互作用可以改變金屬的電子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而提高其本征催化活性，有利于CO2分子的活化和調(diào)整重要中間產(chǎn)物與催化劑的結(jié)合能，是一種提高金屬電極還原CO2催化性能的高效方法。據(jù)報(bào)道，通過電化學(xué)成核的方法，將銅納米顆粒負(fù)載在表面具有大量的褶皺和尖刺且摻雜了氮的多層石墨烯（CNS）上，制備了一種銅基復(fù)合材料（Cu/CNS），相比于負(fù)載在玻碳電極上的銅納米顆粒和沒有負(fù)載銅的CNS材料，這種Cu/CNS復(fù)合電極在電化學(xué)還原CO2反應(yīng)中展現(xiàn)出了更優(yōu)異的催化性能：電位為-1.2V時(shí)，C2H5OH的FE高達(dá)63%，而前兩者幾乎沒有C2H5OH生成，且電流密度分別為前兩者的3倍和5倍，持續(xù)反應(yīng)6h后，Cu/CNS催化劑的活性和選擇性沒有明顯降低。

5、單原子催化劑

當(dāng)材料從納米尺度繼續(xù)縮小到單個(gè)原子級后，其幾何和電子結(jié)構(gòu)會發(fā)生根本性的變化，因而表現(xiàn)出與納米材料完全不同的催化特性。利用離子交換的方法，將鎳的前體分散到以鋅為連接位點(diǎn)的ZIF-8表面，然后在高溫（1000℃）下加熱，由于Zn的沸點(diǎn)為907℃，因此在加熱過程中Zn節(jié)點(diǎn)會蒸發(fā)而留下缺陷，這些位點(diǎn)很容易被鄰近的鎳原子占據(jù)，從而形成Ni單原子催化劑（NiSAs/N-C）；在電化學(xué)反應(yīng)中，該NiSAs/N-C催化劑將CO2轉(zhuǎn)化為CO的FE約為71.9%，電流密度達(dá)到10.48mA/cm2，且在60h的持續(xù)反應(yīng)中表現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性。當(dāng)前大部分單原子催化材料在CO2電化學(xué)還原反應(yīng)中主要生成CO，而設(shè)計(jì)能將CO2還原為烴類或醇類的單原子催化劑仍然面臨很大的挑戰(zhàn)。

近年來用于電化學(xué)還原CO2的催化材料不斷發(fā)展，相比于傳統(tǒng)多晶金屬電極，新型金屬基材料的電催化性能有了長足的進(jìn)步。但較高的過電位需求、較低的產(chǎn)物選擇性 （尤其是直接還原CO2為烴類或醇類）以及不理想的反應(yīng)穩(wěn)定性使得金屬基電催化材料離工業(yè)化應(yīng)用的標(biāo)準(zhǔn)尚有差距，因而開發(fā)更高性能的電催化材料仍然是CO2電化學(xué)還原領(lǐng)域未來研究的主要方向之一。

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